本发明涉及一种纳晶镍的热电性能调控方法，包括：A. 在铜箔上沉积一层厚度为5~15 nm的氧化锆薄膜，敲击氧化锆薄膜层，使氧化锆薄膜呈玻璃态；B. 在氧化锆薄膜上沉积厚度为5~55 nm的纳晶镍层；C. 蚀刻铜箔，使得铜箔层的厚度减薄到1000~3000 nm，获得包括铜箔层、纳晶镍层与氧化锆薄膜层的复合层结构；D. 重复步骤A、B和C，获得多张复合层结构；沿同一方向，叠合各张复合层结构，获得包括多层纳晶镍层的膜结构；其中，通过控制铜箔层的减薄厚度，来控制各张复合层结构的热电性能。该制备方法，工艺简单，铜的导电率高，能够获得高的电导率，铜的熔点温度较低，便于多张复合层结构的压合，通过控制铜箔层的减薄厚度，能够实现薄膜型纳晶镍的热电性能的调控。