本发明公开了一种形貌与尺寸可控的胶体晶体超级组装体颗粒及其制备方法。将含有单分散胶体微球的乳液喷涂、滴涂或者喷墨打印到超疏水基底上，形成直径为11μm～1.1 mm的乳液滴，通过调控分散到超疏水基底上的乳液滴的大小或通过添加表面活性剂、调节其浓度，经干燥后，单分散胶体微球自组装得到尺寸与形貌可控的胶体晶体超级组装体颗粒，如球形、椭球形、碗形、念珠形、锥形、纽扣形、面包圈形等。进一步，通过添加Fe3O4纳米颗粒提高胶体晶体超级组装体的结构色并赋予其磁场响应性。本发明成本低廉、操作简单、可控性好、所合成的胶体晶体超级组装体颗粒有望实际应用于微型光学器件、微型传感器、电子书等领域。