本发明涉及一种复合纤维素纳米纤丝水凝胶球及其制备方法与应用，属于纤维素纳米纤维复合材料领域。本发明的复合纤维素纳米纤丝水凝胶球是以纤维素纳米纤丝、聚乙烯醇、水溶性聚合物、水、矿物质油为原料，通过表面活性剂的乳化作用形成油包水乳状液，再通过交联剂引发交联反应制备而成，其形貌为球形，粒径为0.5～4mm，含水率大于90％。本发明的复合纤维素水凝胶球具有良好的吸附重金属离子能力和吸附有机污染物能力，对污水的流变性影响较小，通过过滤的方式即可回收，且不含有游离的酸，不会对所处理的污水的pH值产生影响。本发明的复合纤维素水凝胶球的制备方法操作简便，且对环境污染较小。