本发明属于锂金属电池领域，具体涉及一种具有阳离子骨架的二维共价有机框架材料及其制备方法和应用、锂金属电池电极。二维共价有机框架材料的制备方法包括：将含醛基的小分子有机物、三氨基胍盐酸盐与溶剂混合均匀，加入催化剂，在无氧、密闭、80‑120℃下反应，反应结束后洗涤、干燥。本发明可以有效提高锂金属电池的循环稳定性。实验结果证明，使用阳离子COF修饰的锂金属电池具有均匀的Li沉积层，在性能测试中也显示了较低的极化电压与超强的稳定性。阳离子骨架的COF材料在调控锂金属电池负极界面行为中有独特的应用价值。