本发明公开了一种用作造纸填料的粉煤灰表面沉淀结晶式包覆改性的方法。该方法以粉煤灰为原料，通过选取一定粒径范围的颗粒为改性对象，常温条件下通过其在的Ca（OH）2溶液中采用底部鼓泡法通入CO2气体实现沉淀结晶式包覆改性。改性结果显示，一定条件下可以在粉煤灰母体颗粒表面形成均匀致密的碳酸钙颗粒包覆层，粉煤灰的白度提高，基本满足造纸用填料的需要。该技术为粉煤灰固体废弃物的高附加值利用提供新的途径，同时为造纸行业提供一种新型填料来源。