本发明提供了镍基核壳结构纳米催化材料，其核壳结构及材质构成为NimSiO2LDO或NimSiO2LDH；其制备方法是先制备Ni纳米粒子，在Ni核表面包裹一层SiO2，在NiSiO2表面包裹LDH壳层，通过NaOH溶液刻蚀，然后高温焙烧，在H2气氛中还原，得黑色的NimSiO2LDO核壳结构催化材料，将NimSiO2LDO核壳结构催化材料在惰性气氛保护下在去离子水中水合反应，得黑色的NimSiO2LDH核壳结构催化材料。本发明所述的镍基核壳结构纳米催化材料具有很好的活性和选择性，能够以不饱和化合物为原料，通过催化加氢高选择性地生成目标化合物；材料颗粒均匀，分散性好，重复利用稳定性好，其制备方法简单，生成成本低，在催化领域具有广阔的应用前景。